Гидростатические испытания используются для обнаружения любых точек внешней утечки. в электромагнитном клапане.Вода используется в первую очередь потому, что это относительно безопасный вариант. и легко доступны. Вода — несжимаемая жидкость, а это означает, что ее плотность не меняется под давлением. Если есть утечка или взрыв, происходит во время тестирования, накопленной энергии не так много, как сжимаемая жидкость, такая как воздух. С водой давление упадет немедленно и с гораздо меньшей вероятностью создаст снаряды из неудачного компонент.

обычно рассчитаны на требования Кодекса ASME по котлам и сосудам под давлением.Общая безопасность требования и рекомендации по проектированию установлены, чтобы помочь устранить отказы из-за избыточного давления. Промышленный стандарт требует, чтобы давление разрыва электромагнитный клапан как минимум в четыре раза больше установленного максимума рабочее давление.

Типичные точки внешней утечки, обнаруженные во время гидростатических испытаний будут любые уплотняющие интерфейсы, такие как крышка, вращающийся вал или шток уплотнения.

Гидростатические испытания используются для обнаружения любых точек внешней утечки. в электромагнитном клапане.Вода используется в первую очередь потому, что это относительно безопасный вариант. и легко доступны. Вода — несжимаемая жидкость, а это означает, что ее плотность не меняется под давлением. Если есть утечка или взрыв, происходит во время тестирования, накопленной энергии не так много, как сжимаемая жидкость, такая как воздух. С водой давление упадет немедленно и с гораздо меньшей вероятностью создаст снаряды из неудачного компонент.

обычно рассчитаны на требования Кодекса ASME по котлам и сосудам под давлением.Общая безопасность требования и рекомендации по проектированию установлены, чтобы помочь устранить отказы из-за избыточного давления. Промышленный стандарт требует, чтобы давление разрыва электромагнитный клапан как минимум в четыре раза больше установленного максимума рабочее давление.

Типичными точками внешней утечки, обнаруженной во время гидростатического испытания, могут быть любые уплотняющие поверхности, такие как крышка, вращающийся вал или уплотнения штока.

Утечки на стыках уплотнения обычно связаны с несовершенства уплотнительных поверхностей или неправильно затянутый крепеж. это важно поддерживать надлежащее сжатие прокладки, уплотнительных колец или набивки используется для формирования печати. Отливки и сварные швы могут обнаруживать отверстия и трещины от производственные дефекты. Их можно исправить, правильно заварив эти дефекты. закройтесь, если они достаточно малы.

Из-за них для эксплуатационных испытаний обычно используются вода и воздух. быть легко доступным.В зависимости от конструкции клапана и его применения можно быть более подходящим для тестирования, чем другой.

Для испытания с водой требуется насос, выдерживающий испытательное давление. Одним из недостатков этого метода является то, что в зависимости от требуемого испытательного давления он может быть трудно получить как достаточно высокую скорость потока, так и достаточно высокое давление, чтобы точно имитировать приложение конечного пользователя. Для случаев, когда скорость потока и давление не может поддерживаться, эксплуатационные испытания с водой только определят если клапан открывается сразу при указанном давлении, но не проверяет, как клапан работает при постоянном потоке и давлении.

Тестирование воздухом может быть немного проще для конечного пользователя скорость и давление, но с более высоким давлением возникают большие риски для безопасности. это как правило, невозможно хранить большие объемы воздуха под высоким давлением. В зависимости от в условиях испытаний этот метод испытаний может также определить только то, немедленно откроется при испытательном давлении.

При испытании важно проверить эксплуатационную безопасность. факторы, встроенные в дизайн. Это может включать тестирование работы клапан при давлении немного выше максимально допустимого, снижение приложенного напряжения для работы соленоида и даже нагрев соленоид для уменьшения создаваемой силы.Нагрев соленоида имеет гораздо более сильное влияние на соленоиды с питанием от постоянного тока, поскольку они не имеют броска тока тока как и их аналоги переменного тока.

Внутренняя утечка — это утечка из входа в выход при клапан закрыт. Внутренняя утечка обычно проверяется воздухом или водой. в зависимости от применения клапана.

Внутренняя утечка должна быть проверена при нескольких давлениях. Разные давление может выявить различные утечки в зависимости от конструкции клапана и тип повреждений посадочных поверхностей.Утечки могут быть вызваны повреждением уплотняющие поверхности, такие как царапины, плохое качество поверхности, несоосность или деформация компонентов. Обычно клапан проверяется на внутреннюю утечку. как при максимальном рабочем перепаде давления (MOPD), так и при 10% MOPD.

Классы уплотнения установлены в стандарте FCI 91-2 для герметичности седла электромагнитного клапана. В приведенной ниже таблице показаны допустимые утечки воздуха и воды.

Вода — самый простой метод проверки на утечку. Вход под давлением до желаемого значения, а выпускное отверстие можно визуально проверить на предмет просачивание воды.Количество капель можно отсчитывать вместе с остановкой смотреть, чтобы определить скорость утечки.

Air немного сложнее отслеживать. Измеритель массового расхода воздуха может быть прикреплен к розетке. Очень важно следить за тем, чтобы не было воздуха. утечки между выпускным отверстием и расходомером. Измеритель измеряет массу воздух, выходящий из клапана. Гораздо более простой тест, как показано на диаграмме, на выходе из клапана образоваться мыльный пузырь. Если пузырек разрастается, клапан пропускает воздух от входа к выходу.Метод мыльного пузыря обеспечивает лучшую индикацию внутренней утечки, чем массовые расходомеры с разрешение более 0,1 куб. см / мин.

Систематический анализ природных ингибиторов α-глюкозидазы из флавоноидов Radix scutellariae с использованием ультрафильтрации UPLC-TripleTOF-MS / MS и сетевой фармакологии | BMC Дополнительная медицина и терапия

Идентификация флавоноидов из

Часть n -бутанола этанольного экстракта из Radix Scutellariae анализировали с помощью UPLC-TripleTOF-MS / MS.Всего было идентифицировано 32 вида флавоноидов с допуском по массе 5 частей на миллион. Девять из них (соединение 10, 11, 12, 14, 16, 24, 26, 28, 29) были подтверждены эталонными стандартами, а остальные — анализом фрагментации. Результаты идентификации также сравнивались с результатами предыдущих исследований для обеспечения точности. Подробные данные МС этих соединений перечислены в таблице 2, а образцы фрагментации МС / МС типичных флавоноидов из RS показаны в дополнительном файле 1.

Идентифицированные флавоноиды содержат 20 агликонов (соединение 1, 3, 5, 6, 8, 9, 17–21, 23–31 ) и 12 гликозидов (соединения 2, 4, 7, 10–16, 22, 32).Соединения 1, 3, 8, 28 относятся к агликонам, замещенным несколькими гидроксильными группами. Соединение 28 показало пик [M + H] ⁺ при m / z 255,0654 (дополнительный файл 1a). Этот протонированный молекулярный ион давал ионы продукта при m / z 153,0192, 103,0547 в спектрах МС / МС. Два иона были отнесены к ^1,3 A ⁺ и ^1,3 B ⁺ , что указывает на наличие двух групп ОН в А-кольце и отсутствия ОН в В-кольце. Это согласуется с отчетом о хризине Луо и др. [7].Следовательно, соединение 28 было предварительно идентифицировано как хризин, что дополнительно подтверждено стандартом. Аналогичным образом, соединения 1, 3, 8 были идентифицированы как 2 ‘, 3,5,6’, 7-пентагидроксифлаванон, 2 ‘, 5,6’, 7-тетрагидроксифлаван и дигидробайкалеин соответственно [45, 46].

Соединение 5, 6, 9, 17–21, 23–27, 29–31 принадлежало к метоксилированным флавоноидным агликонам. Они показали характерный ион (15 * n Да) из-за потери радикалов CH ₃ . Протонированный молекулярный ион соединения 26 наблюдается при m / z 285.0764 (дополнительный файл 1b). Единственный флавоновый агликон легко давал заметный ион [M + H-15] ⁺ с m / z 270,2520, происходящий из потери одного CH ₃ (15 Да). Он также потерял СНО (29 Да) из С-кольца и произвел фрагмент с m / z 241,0494. Кроме того, нейтральная потеря H ₂ O (18 Да) из m / z 270,2520 произвела ионы с m / z, , 252,0420 и 179,0462. Ионы диагностических фрагментов, происходящие из реакции Retro-Diels-Alder (RDA), часто полезны для структурного определения паттернов замещения A- и B-кольца [45].Наши данные показали, что фрагментные ионы ^1,3 A ⁺ ( m / z 168.0076) и ^1,3 B ⁺ ( m / z 103,0523) возникли в результате разрыва связи в положении 1/3 С-образного кольца. Он также был аннотирован Ma et al. [47], и это соединение 26 было окончательно идентифицировано как вогонин.

Соединение 17 показало пик [M + H] ⁺ при m / z 301,0703 (дополнительный файл 1c). Спектры МС / МС этого соединения показали характерную потерю метоксилированного флавона CH ₃ (15 Да), что привело к образованию иона продукта при m / z 286.0501. Кроме того, родительский ион m / z 301.0703 также дал ионы с m / z 184.0006, 156.0054, 137.9944 и 119.0452. Ион продукта m / z 184,0006 был отнесен к ^1,3 A ⁺ , что указывает на то, что группы заместителей двух ОН и ОСН ₃ расположены в A-кольце. Ион m / z 156.0054 был образован нейтральной потерей CO и H ₂ O из ^1,3 A ⁺ . Это соединение было окончательно идентифицировано как 4′-гидроксивогонин [46].Соединение 23 (дополнительный файл 1d) показало такую ​​же характерную потерю CH ₃ (15 Да) при m / z 286,0456. Кроме того, также могут наблюдаться другие фрагменты RDA из фрагмент-иона, ^1,3 A ⁺ при m / z 168.0050 и ^1,4 A ⁺ при m / z 140.0096. Он был идентифицирован как 5,8,2′-тригидрокси-7-метоксифлавон, изомер соединения 17. Идентификация других соединений в этой группе также проводилась путем сравнения с предыдущими сообщениями, включая соединение 5, 6, 9 [7, 45 , 48], соединение 18–21 [49, 50], соединение 25 [51], соединение 27 [52], соединение 30–31 [8].

Соединения 2, 4, 7, 10–16, 22, 32 принадлежали к флавоноидным гликозидам, гликозилированным в различных положениях. Нейтральная потеря глюкуроновой кислоты (176 Да) или глюкозы (162 Да) обычна для флавоновых гликозидов, поскольку O-глюкозильная связь легко расщепляется с образованием агликона. Стандартные стандарты соединения 10, 11, 12, 14 и 16 показали ион-фрагмент [M + H-176] ⁺ из-за потери глюкуроновой кислоты. Эти соединения можно было дополнительно отличить по фрагменту остаточного агликона.Соединение 14 (Дополнительный файл 1e) и соединение 16 (Дополнительный файл 1f) представляют собой пару изомеров. Оба они потеряли глюкуроновую кислоту (176 Да) и продуцировали ионы агликона вогонин (8-OCH ₃ ) и ороксилин A (6-OCH ₃ ) соответственно. Кроме того, они оба показали базовый пик [M + H-176-CH ₃ ] при m / z 270,0494. Однако эти два соединения можно было отличить по относительному количеству потерь CO и CHO из родительского иона [M + H-176-CH ₃ ].В МС / МС соединения 16 относительное содержание иона [M + H-176-CH ₃ -CO] при m / z 242,0598 было ниже, чем [M + H-176-CH ₃ — CHO] при m / z 241,0494, поскольку потеря CHO может привести к образованию более стабильного p -хиноидного скелета. Тем не менее, это противоречило соединению 14. Наконец, соединение 14 было идентифицировано как ороксилин A-7-O- β -D-глюкуронопиранозид, а соединение 16 было вогонозидом.

Соединение 12 также проявляет характерный ион фрагмента [M + H-176] при m / z 255.0683. Более того, другие фрагменты RDA из агликон-иона хризина ( ^1,3 A ₀ ⁺ при m / z 153.0186 и ^1,3 B ₀ ⁺ при m / z 103.0558). Это соединение было идентифицировано как хризин-7-O- β -D-глюкуронопиранозид, что было подтверждено отчетом Луо и др. [7]. Идентификация других соединений в этой группе проводилась в соответствии с предыдущими исследованиями, включая соединение 2 и 4 [7], соединение 7 [53], соединение 13 и 15 [8], соединение 22 и 32 [54].Однако эти результаты основаны только на ЖХ-МС / МС, которые могут быть ограничены различными факторами. Дополнительные эталоны и аналитические инструменты будут использоваться для проверки точности идентификации в нашем следующем исследовании.

Потенциальные

Анализ ингибирования α -глюкозидазы in vitro проводили на части n -бутанола этанольного экстракта из RS (дополнительный файл 2). Он показал более высокую ингибирующую активность α -глюкозидазы (IC ₅₀ = 0.551 мг / мл), чем положительный контроль (IC ₅₀ = 1,079 мг / мл). Степень ингибирования достигала 90,55% при концентрации 2,34 мг / мл, тогда как у положительного контроля составляла 90,59% при концентрации 15 мг / мл. Эти данные показали, что неочищенный экстракт RS был намного более эффективным, чем акарбоза, в отношении ингибирования α -глюкозидазы.

Ультрафильтрация ЖХ-МС / МС широко используется для скрининга биоактивных соединений из натуральных продуктов [55]. В этом исследовании комплексы α -глюкозидазы и лигандов из RS удерживались ультрафильтрационной мембраной, тогда как несвязанные низкомолекулярные соединения вымывались из камеры.Затем остатки диссоциировали, и лиганды идентифицировали с помощью ЖХ-МС / МС. Наконец, всего было обнаружено 13 пиков, но не представленных в контрольной группе, что указывает на специфическое связывание с α -глюкозидазой. Химические структуры захваченных лигандов показаны на рис. 1, включая вогонин, хризин, ороксилин А, 5,8,2′-тригидрокси-7-метоксифлавон и так далее. Эти соединения были рассмотрены как потенциальные ингибиторы α -глюкозидазы и преобразованы в базу данных химических ингредиентов для следующего анализа.

Химические структуры потенциальных ингибиторов α -глюкозидазы из флавоноидов экстракта Radix Scutellariae

Взаимодействия между небольшими молекулами и белками часто высоко ценятся в биомедицинских и фармацевтических науках [56]. Для лечения СД2 использовались многочисленные целевые белки, такие как рецептор инсулина, гамма-рецептор, активируемый пролифератором пероксисом (PPARG), и α -глюкозидаза [57]. В этом исследовании целевые белки 13 ингибиторов α -глюкозидазы были собраны с использованием веб-инструментов.Всего было получено 117 целевых белков (дополнительный файл 3). Некоторые из них были терапевтическими мишенями T2D, например рецепторы желчных кислот, гистондеацетилаза 1, простагландин G / H синтаза 2 и так далее [58]. Он показал, что эти α — ингибиторы глюкозидазы могут влиять на T2D через несколько мишеней.

Путь содержит набор каскадных реакций между различными биомолекулами [59]. Анализ путей показал, что 117 мишеней ингибиторов α -глюкозидазы участвовали в 86 путях (дополнительный файл 3), включая метаболизм ксенобиотиков цитохромом P450, биосинтез стероидных гормонов, резистентность к инсулину, метаболизм ретинола и так далее.Эти данные были дополнительно проанализированы сетевой фармакологией.

Сеть соединение-мишень-путь (CTP) и основные активные компоненты

Натуральные продукты обладают преимуществами многокомпонентности и многокомпонентности [60]. Их фармакологические эффекты являются следствием ряда взаимодействующих биохимических реакций. С другой стороны, СД2 — это хроническое дегенеративное заболевание, связанное с различными генетическими факторами и факторами окружающей среды [61].Эти элементы вызывают большие затруднения в соответствующих исследованиях. Сетевая методология дает нам прекрасную возможность решить проблему с системной точки зрения. В настоящем исследовании сеть пути соединение-мишень была впервые построена для ингибиторов α -глюкозидазы, белков-мишеней и родственных путей (рис. 2). Эта сеть содержала 216 узлов ( N, = 216) и 877 соединений ( E = 877). Узлы состояли из 13 ингибиторов α -глюкозидазы (красные узлы), 117 белков-мишеней (желтые узлы) и 86 путей (зеленые узлы).Большие кружки обозначают узлы с наибольшим количеством соединений, а серые линии представляют соединения. Аннотации этих узлов были перечислены в Дополнительном файле 3.

Сеть соединение-мишень-путь (CTP) потенциальных ингибиторов α -глюкозидазы из RS . Сеть состоит из 13 красных узлов (потенциальных ингибиторов α -глюкозидазы), 117 желтых узлов (целевые белки), 86 зеленых узлов (пути) и 877 соединений. Большие кружки обозначают ключевые узлы с наибольшим количеством подключений.Информация об узлах приведена в дополнительном файле 4. Серые линии представляют соединения

Для описания характеристик сети были рассчитаны несколько топологических параметров. Степень — это самая элементарная характеристика узла, которая сообщает нам, сколько непосредственно связанных соседей имеет узел. k сети CTP составило 8,12, демонстрируя, что в среднем более восьми соседей были связаны с одним узлом. С другой стороны, степень распределения измеряет разнообразие сети.Очевидно, что у некоторых узлов было множество соседей, тогда как у других было лишь небольшое количество соединений. На рисунке 3а показано, что красные и синие узлы имеют неравномерное распределение, тогда как зеленые узлы демонстрируют приблизительное свойство отсутствия масштабирования. Разница между P (k) и α -глюкозидазными ингибиторами, поражающими мишенями и связанными путями может быть связана со сложностью природных продуктов. Данные предполагали, что в сети CTP существовало несколько узлов с высокой степенью связи.

a Градус распределения сети ОСАГО. k представляет значения в градусах, а P (k) указывает распределение в градусах. b Значения степеней ( k ) всех узлов в сети CTP, ранжированные в порядке убывания

Поскольку взаимодействия между молекулами играют решающую роль в модуляции внутренних биологических процессов, больше внимания следует уделять сильно связанным элементы [62]. В рамках сетевой науки узлы с большинством соединений обычно рассматриваются как концентраторы [63].Хотя концентраторов немного, они, как правило, могут вносить значительный вклад в работу глобальной сети [63]. Нарушения на этих концентраторах будут быстро распространяться по всей сети. На рисунке 3b показан порядок убывания значений степеней для всех узлов сети CTP.

Среди ингибиторов α -глюкозидазы хризин ( k = 87) имел наибольшее значение k , за ним следовали 5,8,2′-тригидрокси-7-метоксифлавон ( k = 21) и вогонин. ( к = 20).Три соединения показали гораздо более высокие значения степени, чем в среднем ( k ⟩ = 8,12). Лечение хризином использовалось для лечения диабета у крыс, что могло ослабить нарушения, вызванные диабетом [64]. Вогонин может повышать внутриклеточный уровень адипонектина, терапевтической мишени для лечения инсулинорезистентности, диабета и связанных с ним осложнений [65]. Хотя было немного сообщений о биоактивности 5,8,2′-тригидрокси-7-метоксифлавона, активность флавоноидов зависит от структуры гидроксилированной фенольной структуры [66], которая должна быть проверена в будущем.Эти соединения оказывают значительное влияние на функцию глобальной сети и считаются основными активными ингредиентами. Они могут вносить наибольший вклад в фармакологические эффекты ингибиторов α -глюкозидазы из RS .

Несколько мишеней могут обеспечить превосходный терапевтический эффект и меньшие побочные эффекты по сравнению с однократным действием, особенно при лечении сложных заболеваний [67]. В белках-мишенях митоген-активированная протеинкиназа 3 (MAPK3, k = 60), митоген-активированная протеинкиназа 1 (MAPK1, k = 59) и регуляторная субъединица 1 фосфоинозитид-3-киназы (PIK3R1, k = 49) имели гораздо более высокие значения степени, чем другие.Было обнаружено, что два MAPK увеличиваются в жировой ткани человека и грызунов при диабетическом состоянии [68]. PIK3R1 играет ключевую роль в передаче сигналов инсулина и диабете [69]. Три белка были связаны с большинством соединений и путей в сети CTP, а также рассматривались как узловые узлы.

Нормальные пути поддерживают баланс между сложными внутриклеточными и межклеточными сетями. Наиболее тесно связанным путем в сети CTP были метаболические пути (hsa01100, k = 29), за которыми следовали пути при раке (hsa05200, k = 21), метаболизм ксенобиотиков цитохромом P450 (hsa00980, k = 15) и сигнальный путь PI3K-Akt (hsa04151, k = 15).Hsa01100 — это мега-путь, определенный в Киотской энциклопедии генов и геномов (KEGG), который охватывает несколько других путей [70] и был исключен, чтобы избежать избыточных данных. Hsa05200 связан со многими заболеваниями. Существует перекрестный разговор между диабетом и ожирением, и было показано, что диабет увеличивает риск рака [71]. Некоторые препараты, по-видимому, снижают заболеваемость раком и улучшают прогноз пациентов с диабетом [72]. Hsa00980 принимает участие в биотрансформации лекарственных средств in vivo [73]. Hsa04151 необходим для инсулинозависимой регуляции клеточного метаболизма, который напрямую связан с T2D [74].Эти отчеты показали, что ингибиторы α -глюкозидазы из RS могут действовать различными путями.

Взвешенная сеть белок-белкового взаимодействия (ИПП) и ключевые мишени

Многие биологические системы, встречающиеся в биологии, содержат множество компонентов, и взаимодействия между отдельными агентами вызывают появление структур и функций [75]. СД2 — типичное полигенное заболевание, на которое воздействуют различные терапевтические мишени [76].Выяснение взаимодействий между мишенями T2D и лигандами ингибиторов -глюкозидазы из RS поможет понять молекулярные механизмы. В этом исследовании было собрано в общей сложности 64 цели СД2, в том числе 34 успешных и 30 целей клинических испытаний. По совпадению, девять из них также были мишенями для ингибиторов α -глюкозидазы из RS , таких как рецептор желчных кислот (NR1h5), гистондеацетилаза 1 (HDAC1), простагландин G / H синтаза 2 (PGh3) и т. Д. .Мы проанализировали функциональные ассоциации между двумя группами белков, используя базу данных STRING. После предварительного исключения изолированных узлов было сохранено 69 лигандов α -глюкозидазных ингибиторов из RS и 35 лекарств-мишеней T2D. Затем была построена взвешенная сеть белок-белкового взаимодействия (PPI) (рис. 4) для двух групп белков, содержащая 104 узла и 228 соединений.

Взвешенная сеть белок-белкового взаимодействия (PPI) для лигандов α -глюкозидазных ингибиторов из RS и мишеней T2D, содержащих 104 узла и 228 соединений.Желтые узлы являются мишенями потенциальных ингибиторов α -глюкозидазы из RS , а синие узлы представляют собой терапевтические мишени T2D

. В этой взвешенной сети PPI степень k _i представляет собой ряд других белки взаимодействовали с узлом i . Сила узла ( s _i ) описывает интенсивность взаимодействия между двумя группами белков. Этот параметр всесторонне отражает локальную информацию узла — с учетом соседних узлов и весов ребер.Была исследована корреляция между степенью k и средней прочностью (k) для узлов с конкретными значениями k . Если s (k) ∼ k ^β с показателем β 1, вес ребра коррелирует с топологией сети. На рисунке 5a показана корреляция между k и s (k) для сети PPI . s (k) увеличилось с k как s (k) ∼ k ^β с показателем степени β ≈ 0.87, что указывает на то, что сильные стороны узлов были тесно связаны со степенями.

a Средняя прочность s (k) как функция степени k в логарифмических координатах. Точки данных соответствуют прямой линии, показывающей соотношение s (k) ∼ k ^β . b Сила узлов сети PPI, отсортированная в порядке убывания. c Неравномерность Y (k) в весе ребра уменьшается как функция k .Точки данных хорошо аппроксимируются кривой Y (k) = 1/ k

Затем силы узлов сети PPI были отсортированы в порядке убывания (рис. 5b). Более сильные стороны указывают на узлы с большей степенью. Субъединица 1 каппа B ядерного фактора (NFKB1) имела самые сильные взаимодействия ( s = 21,26) с мишенями потенциальных ингибиторов α -глюкозидазы, за которыми следовала каталитическая субъединица фосфатидилинозитол-4,5-бисфосфат-3-киназы гамма (PK3CG , с = 16.61), ацетил-КоА-карбоксилаза бета (ACACB, s = 13,32) и предшественник инсулина (INS, s = 12,96). В мишенях потенциальных ингибиторов α -глюкозидазы PGh3 ( s, = 17,47) и PPARG ( s, = 14,66) взаимодействовали с большинством узлов T2D. Более того, эти два белка также были успешными мишенями для T2D. Эти узлы занимали важные позиции в общей организации сети PPI.

Поведение системы во многом зависит от общей структуры, а не от отдельных частей.Disparity Yi изображает дисперсию распределения веса [77]. Если веса всех кромок примерно равны, Y _i ∝ 1/ k _i . Если вес одной кромки важен, а вес остальных незначителен, Y _i ≈ 1. Очевидно, что Yi связан с k _i . Y (k) часто привлекает больше внимания в взвешенной сети.Это среднее значение Y _i для всех узлов со степенью k . Если распределение веса относительно равномерное, Y (k) ∝ 1/ k , в противном случае Y (k) ≈ 1. Как показано на рис. 5c, среднее неравенство Y (k) ∝ 1 / к в сети PPI. Он продемонстрировал, что распределение веса ребер для узлов с одинаковой степенью k было примерно одинаковым.

Изменения в центральных позициях сети всегда важнее, чем в маргинальных или относительно изолированных позициях [78].Чтобы определить центральные узлы сети PPI, в трехмерную диаграмму были интегрированы три индекса центральности, центральность степени, центральность промежуточности и центральность близости (рис. 6). Распределение этих значений казалось примерно равномерным. Однако некоторые узлы оказались выбросами. PPARG ( C _d = 0,165, C _b = 0,232, C _c = 0,401), ACACB ( C _{d = d = d = 155, C b = 0,184, C c = 0,318), NFKB1 ( C d = 0,233, C b = 0,184 C c = 0,431) и PGh3 ( C d = 0,194, C b = 0,157, C 90 показал более высокую центральность 639 c}

40 = 0,4 баллов, чем другие узлы.Было обнаружено, что с этими центральными узлами связаны в общей сложности 54 соседа, что составляет 51,9% от общего числа белков-мишеней. Высокая степень связности четырех белков указывает на то, что они могут сильно повлиять на сеть, взвешенную по PPI.

Трехмерная диаграмма степени центральности ( C _d ), центральности промежуточности ( C _b ) и центральности близости ( C c для узлов в сети PPI

PPARG и PGh3 являются важными мишенями для ингибиторов α -глюкозидазы и T2D.Недавние исследования продемонстрировали связь PPARG с T2D. PPARG — главный транскрипционный регулятор дифференцировки адипоцитов. Было обнаружено, что варианты PPARG со сниженной активностью дифференцировки адипоцитов связаны с повышенным риском СД2 [79]. Семейное исследование американцев мексиканского происхождения показало, что вариабельность PPARG способствует снижению инсулинорезистентности и сопутствующему ухудшению функции β -клеток с риском развития СД2 [80]. PGh3 генерирует простагландины и вызывает нечувствительность к инсулину.Было обнаружено, что полиморфизм PGh3 ассоциирован с СД2 у индейцев пима, насчитывающих 1000 человек [81]. Другой вариант PGh3 играл защитную роль против T2D в двух немецких когортах [82].

ACACB и NFKB1 являются терапевтическими мишенями для T2D и имеют тесную связь с мишенями ингибиторов α -глюкозидазы из RS . ACACB — регулятор метаболизма жирных кислот. Он катализирует карбоксилирование ацетил-КоА до малонил-КоА. Проблемы с метаболизмом жирных кислот могут привести к инсулинорезистентности, которая является предшественником СД2.Полиморфизмы ACACB связаны с T2D у женщин в постменопаузе и пакистанских пенджабцев [83, 84]. NFKB1 кодирует субъединицу NF-каппа B. Он специфически участвует в противовоспалительном действии, и что воспаление связано с инсулинорезистентностью и диабетом. Было обнаружено, что два распространенных варианта NFKB1 вовлечены в развитие СД2 в когорте пожилых людей [85]. Исследование транскриптома и протеома продемонстрировало, что экспрессия NFKB1 была увеличена у пациентов с диабетом [86]. Эти отчеты дополнительно подтвердили важность PPARG, PGh3, ACACB и NFKB1 для α — ингибиторов глюкозидазы из RS .

Основная подсеть и критические пути

Чтобы лучше понять ключевые цели, узлы, подключенные к PPARG, ACACB, NFKB1 и PGh3, были извлечены из сети PPI. Всего было отобрано 45 мишеней из ингибиторов α -глюкозидазы и 13 лекарственных мишеней T2D. Анализ путей показал, что эти белки участвуют в 91 пути. После запроса базы данных KEGG DISEASE путь сахарного диабета II типа (hsa04930) и путь передачи сигналов PPAR (hsa03320) показали прямую корреляцию с T2D.Следовательно, эти два процесса могут играть важную роль в фармакологической активности ингибиторов α -глюкозидазы из RS . Кроме того, мы также извлекли ингибиторов α -глюкозидазы, связанных с этими ключевыми мишенями из сети CTP, включая хризин, 5,8,2′-тригидрокси-7-метоксифлавон и вогонин. Все эти элементы были реорганизованы в базовую подсеть (рис. 7), состоящую из 63 узлов и 220 соединений.

Основная подсеть для потенциальных ингибиторов α -глюкозидазы и сахарного диабета 2 типа, состояла из 29 узлов и 47 соединений.Желтые узлы являются мишенями потенциальных ингибиторов α -глюкозидазы из RS , а синие узлы указывают терапевтические мишени T2D. Красные и зеленые узлы представляют собой связанные ингибиторы и пути -глюкозидазы, соответственно

В этой основной подсети хризин, 5,8,2′-тригидрокси-7-метоксифлавон и семь мишеней, MAPK1, MAPK3, PIK3R1, белок киназа C дельта (PRKCD), INS, рецептор инсулина (INSR), член 4 семейства растворенных носителей 2 (GLUT4) принадлежали к hsa04930.Как показано на рис. 8а, сахарный диабет II типа содержит различные киназы. MAPK1 и MAPK3 (также известные как ERK2 и ERK1) играют важную роль в каскаде MAPK / ERK. Было обнаружено, что диабетогенные факторы влияют на передачу сигналов инсулина посредством активации пути передачи сигналов ERK [87]. Предыдущие исследования показали, что нацеливание на путь ERK многообещающе для лечения T2D [88]. В настоящем исследовании MAPK1 и MAPK3 были мишенями для хризина и 5,8,2′-тригидрокси-7-метоксифлавона. Кроме того, PIK3R1 необходим для стимулированного инсулином увеличения поглощения глюкозы и синтеза гликогена в чувствительных к инсулину тканях.Мутации PIK3R1 могут вызывать инсулинорезистентность, которая тесно связана с инсулинорезистентностью [69]. Интересно, что хризин, 5,8,2′-тригидрокси-7-метоксифлавон, MAPK1, MAPK3 и PIK3R1 также были узловыми узлами сети CTP.

Критические пути потенциальных ингибиторов α -глюкозидазы из RS . a Путь развития сахарного диабета 2 типа. b Сигнальный путь PPAR. Желтые узлы являются мишенями потенциальных ингибиторов α -глюкозидазы из RS , синие узлы обозначают терапевтические мишени T2D, а розовые узлы обозначают мишени, принадлежащие обеим группам.Красные узлы представляют собой связанные ингибиторы α -глюкозидазы

Хризин, 5,8,2′-тригидрокси-7-метоксифлавон и еще шесть мишеней, рецептор, активируемый пролифератором пероксисом, альфа (PPARA), дельта-рецептор, активируемый пролифератором пероксисом (PPARD) PPARG, ретиноидный X рецептор альфа (RXRA), 3-фосфоинозитид-зависимая протеинкиназа 1 (PDPK1), стеароил-CoA десатураза (ACOD) были вовлечены в hsa03320 (фиг. 8b). Накапливающиеся данные подчеркивают роль передачи сигналов PPAR в T2D [89].PPAR (рецепторы, активируемые пролифератором пероксисом) представляют собой рецепторы ядерных гормонов, которые активируются жирными кислотами и их производными, и содержат три подтипа (PPAR альфа, бета / дельта и гамма). Все три изоформы PPAR появились в hsa03320. Оба они были мишенями для ингибиторов α -глюкозидазы из RS и T2D. Более того, PPARG был центральным узлом весовой сети PPI. Это может способствовать дифференцировке адипоцитов и увеличению поглощения глюкозы в крови. В процессе hsa03320 хризин и 5,8,2′-тригидрокси-7-метоксифлавон были напрямую связаны с PPAR.Это дополнительно подтвердило важность двух ингибиторов α -глюкозидазы. Эти данные подтверждают гипотезу о том, что ингибиторы α -глюкозидазы из RS могут влиять на T2D через процессы hsa04930 и hsa03320.

(PDF) Определение содержания ацетона в выдыхаемом воздухе у 149 пациентов с диабетом 2 типа с использованием анализатора ацетона в выдыхаемом воздухе

6. Дэн Ц., Чжан Дж., Ю X, Чжан В., Чжан Х (2004) Определение

ацетона у человека дыхание методом газовой хроматографии-масс-спектрометрии

и твердофазной микроэкстракцией с дериватизацией на волокне.J

Chromatogr B 810: 269–275

7. Андерсон Дж. К., Ламм В. Дж., Хластала М. П. (2006) Измерение в дыхательных путях

обмен эндогенного ацетона с использованием дыхания с одним выдохом

маневр. J Appl Physiol 100: 880–889

8. Дискин AM, Шпанел П., Смит Д. (2003) Изменение во времени аммиака,

ацетона, изопрена и этанола в выдыхаемом воздухе: количественное исследование SIFT-MS

в течение 30 дней. Physiol Meas 24: 107–109

9. Turner C, Španěl P, Smith D (2006) Продольное исследование боеприпасов

nia, ацетона и пропанола в выдыхаемом воздухе у 30 субъектов с использованием

выбранной массы ионной расходомерной трубки. спектрометрия, SIFT-MS.Physiol Meas

27: 321–337

10. Смит Д., Шпанел П. (2005) Масс-спектрометрия с выбранной ионной проточной трубкой

(SIFT-MS) для анализа следовых газов в реальном времени. Mass Spectrom Rev 24:

661-700

11. Тешима Н., Ли Дж., Тода К., Дасгупта П.К. (2005) Определение

ацетона в выдыхаемом воздухе. Anal Chim Acta 535: 189–229

12. Смит Д., Шпанел П., Дэвис С. (1999) Следы газов в дыхании здоровых

добровольцев при голодании и после белковой калорийной пищи: предварительное исследование

.J Appl Physiol 87: 1584–1588

13. Смит Д., Шпанел П., Фрайер А., Ханна Ф и др. (2011) Могут ли летучие соединения

в выдыхаемом воздухе использоваться для мониторинга контроля сахарного диабета

? J Breath Res 5: 022001

14. Nelson N, Lagesson V, Nosratabadi A, Ludvigsson J, Tagesson C

(1998) Выдыхаемый изопрен и ацетон у новорожденных и у

детей с сахарным диабетом. Pediatr Res 44: 363–367

15. Rooth G, Ostenson S (1966) Ацетон в альвеолярном воздухе и контроль

диабета.Lancet 288: 1102–1105

16. Tasspopoulos C., Barnett D, Fraser T (1969) Дыхание-ацетон и

измерения уровня сахара в крови при диабете. Lancet 293: 1282–1286

17. Хендерсон М., Каргер Б., Реншалл Г. (1952) Ацетоэ в дыхании: исследование

выдоха ацетона у людей с диабетом и недиабом

. Диабет 1: 188–193

18. Тернер С., Уолтон С., Хоаши С., Эванс М. (2009) Концентрация ацетона в дыхании

снижение концентрации глюкозы в крови при сахарном диабете 1 типа

пациентов с сахарным диабетом во время гипогликемических зажимов.J Breath Res 3: 046004

19. Wang C, Mbi A, Shepherd M (2010) Исследование ацетона в выдыхаемом воздухе у

пациентов с диабетом с использованием полостного кольцевого анализатора дыхания: изучение

корреляций ацетона в выдыхаемом воздухе с глюкозой крови и

гликогемоглобин A1C. IEEE Sens J 10: 54–63

20. Wang Z, Wang C (2013) Является ли ацетон в выдыхаемом воздухе биомаркером диабета — исторический обзор

измерений ацетона в выдыхаемом воздухе. J Breath Res 7:

037109

21.Ueta I, Saito Y, Hosoe M, Okamoto M, Ohkita H, Shirai S, Tamura H,

Jinno K (2009) Анализ ацетона в выдыхаемом воздухе с уменьшенным образцом

: предварительное концентрирование в игле и последующее определение —

mination методом газовой хроматографии-масс-спектроскопии. J Chromatogr

B 877: 2551–2556

22. Ulanowska A, Trawinska E, Sawrycki P, Buszewski B (2012)

Контроль химиотерапии по профилю дыхания с применением метода ГХ / МС SPME-

.J Sep Sci 35: 2908–2913

23. Montuschi P, Martello S, Felli M, Mondino C, Barnes PJ,

Chiarotti M (2005) Жидкостная хроматография / масс-спектрометрия

анализ выдыхаемого лейкотриена B

4

у детей-астматиков. Resp

Res 6: 119

24. Nording ML, Yang J, Hegedus CM, Bhushan A, Kenyon NJ,

Davis CE, Hammock BD (2010) Эндогенные уровни пяти

метаболитов жирных кислот в конденсате выдыхаемого воздуха до контролировать

астму с помощью высокоэффективной жидкостной хроматографии:

тандемная масс-спектрометрия с электрораспылением.IEEE Sens J 10: 123–

130

25. Мозер Б., Бодроги Ф., Эйбл Г., Лехнер М., Ридер Дж., Лирк П. (2005)

Масс-спектрометрический профиль исследования поля выдыхаемого воздуха с помощью ПТР-МС.

Respir Physiol Neurobiol 145: 295–300

26. Harrison GR, Critchley AD, Mayhew CA, Thompson JM (2003)

Мониторинг дыхания пропана и его летучих метаболитов в реальном времени

во время операции с использованием новой масс-спектрометрии Методика: технико-экономическое исследование.Br J Anaesth 91: 797–799

27. Yuan H, Mester Z, Lord H, Pawliszyn J (2000) Автоматическая внутрипробирочная микроэкстракция

в сочетании с жидкостной хроматографией —

масс-спектрометрия с ионизацией электрораспылением для определения

избранных бензодиазепинов. J Anal Toxicol 24: 718–725

28.RuzsanyiV, BaumbachJ, LitterstP, WesthoffM, FreitagL (2005)

Обнаружение метаболитов человека с использованием мультикапиллярных колонок, соединенных

со спектрометрами ионной подвижности.J Chromatogr A 1084: 145–151

29. Smith D, Wang T., Španěl P (2002) Одновременное количественное определение катионов этанола, некоторых метаболитов и водяного пара в режиме онлайн

при вдыхании

после приема алкоголя . Physiol Meas 23: 477–479

30. O’keefe A, Deacon DA (1988) Оптический спектрометр с резонатором типа «кольцо вниз» —

для измерений поглощения с использованием импульсных лазерных источников. Rev Sci

Instrum 59: 2544–2551

31. Берден Дж., Петерс Р., Мейер Дж. (2000) Спектроскопия с кольцевым понижением резонатора —

ру: экспериментальные схемы и приложения.Int Rev Phys Chem 22:

565–607

32. Палдус Б.А., Качанов А.А. (2005) Исторический обзор расширенных методов полости-

. Can J Phys 83: 975–999

33. Мазуренка М., Орр-Юинг А.Дж., Певерсал Р., Ричи ГЭД

(2005) Спектроскопия с понижением и расширением резонатора

с использованием диодных лазеров. Annu Rep Prog Chem, Sect C: Phys

Chem 101: 100–142

34. Ван К. Биомедицинские приложения кольцевой спектроскопии полости:

настоящее и перспективное, 57-е Юго-Восточное / 61-е Юго-западное объединение

Региональное совещание американцев Химическое общество, 1–

4 ноября 2005 г., Мемфис, Теннесси, США

35.Берден Дж., Энгельн Р. (2009) Спектроскопия резонатора вниз по кольцу: методы

и приложения. Wiley-Blackwell, Chichester

36. Ван С., Шривастава Н., Джонс Б.А., Риз Р.Б. (2008) Новый многокомпонентный кольцевой спектрометр

для измерения in situ —

единиц метана, диоксида углерода и изотопа углерода. Appl

Phys B 92: 259–270

37. Ciaffoni L, Hancock G, Harrison JJ, van Helden J-PH, Langley CE,

Pe …

ИК-спектрометр с усиленной абсорбцией для обнаружения ацетона в выдыхаемом воздухе

.Anal Chem 85: 846–850

38. Wang C, Surampudi AB (2008) Анализатор дыхания ацетоном с использованием полостной кольцевой спектроскопии

: начальный тест на людях

в различных ситуациях. Meas Sci Technol 22: 105604

39. Ван С., Шеррер С.Т., Хоссейн Д. (2004) Измерения полости

кольцевая спектроскопия ацетона в ультрафиолетовой и ближней инфракрасной областях спектра

: потенциал для разработки анализатора дыхания. Заявление

Spectrosc 58: 784–791

40.Wang C, Mbi A (2007) Новое устройство для обнаружения ацетона с использованием кольцевой спектроскопии резонатора

при 266 нм: оценка производительности прибора

с использованием растворов образцов ацетона. Meas Sci Technol 18:

2731–2741

41. Wang Z, Wang C, Lathan P (2013) Анализ ацетона в дыхании у

собак с диабетом с использованием полостного анализатора дыхания. IEEE Sens J

14: 1117–1123

42. Gong Z, Sun M, Jiang C, Wang Z, Kang M, Li Y, Wang C (2014) A

: производительность и проверка с использованием

газовая хроматография-масс-спектрометрия.J Anal Bioanal Tech

S7 (2014): 013

43. Hancock G, Langley C, Peshops R, Ritchie G, Taylor D (2014)

Лазерный метод и протокол обработки образцов для измерения

ацетона в выдыхаемом воздухе. Anal Chem 86: 5838–5843

44. Miekisch W, Kischkel S, Sawacki A, Liebau T., Mieth M, Schubert J

(2008) Влияние процедур отбора проб на результаты анализа дыхания —

ysis. J Breath Res 2: 026007

45. Дыхатель; Доступно в Интернете: http: // www.ekipstech.com/pages/

домашняя страница / дыхательный прибор / webpagecategory.xml

Определение содержания ацетона в выдыхаемом воздухе у 149 пациентов с диабетом 2 типа 1649

32808001203.pdf

% PDF-1.4 % 1 0 объект > эндобдж 2 0 obj > поток 2019-08-05T13: 42: 27-04: 002016-09-22T16: 03: 23Z2019-08-05T13: 42: 27-04: 00FrameMaker 2019.0.2uuid: a9b8f95a-e880-47bc-8b6c-02bacef863e8uuid: aac62ea5-6f7d -4598-9abb-3108af5b0f51приложение / pdf

U4Ӵ?, TTI-) WxgYИfz # S8:.RGΚzA!? $ 7 s ​​=] MY0myy, | Nh3./ L) yj SiQ = .u (.ODC # TMѩN $ e, N

Чувствительный и надежный тонкопленочный детектор рентгеновского излучения с использованием двумерных слоистых перовскитных диодов

РЕЗУЛЬТАТЫ И ИХ ОБСУЖДЕНИЕ

Здесь мы разрабатываем новый тип тонкопленочного устройства сделано в p — i — n конфигурация соединения с двумерным (2D) слоистым перовскитом с фазой Раддлесдена-Поппера (RP) (BA) ₂ (MA) ₂ Pb ₃ I ₁₀ (Pb3) (рис. 1A) для эффективного обнаружения рентгеновских фотонов.Как показано на рис. 1A, устройство использует структуру оксида индия и олова (ITO) / контакт p-типа / тонкая пленка 2D RP / контакт n-типа / золото, где мы выбрали поли [бис (4-фенил) (2 , 4,6-триметилфенил) амин] (PTAA) в качестве контакта p-типа и C ₆₀ в качестве контакта n-типа. Измерение широкоугольного рентгеновского рассеяния при скользящем падении на синхротроне (GIWAXS), показанное на фиг. 1B, дополнительно подтверждает превосходную кристаллическую и предпочтительную ориентацию в тонкой пленке 2D RP ( 13 , 14 ). Чтобы оценить возможность использования перовскитов в качестве детектора излучения, мы рассчитываем линейный коэффициент поглощения рентгеновского излучения (μ _l ) как функцию падающей энергии (подробности можно найти в разделе «Материалы и методы») для наших 2D RP, 3D метиламмонийсвинца. -иодид перовскита (MAPbI ₃ ) и кремний (Si) и нанесите их на рис.1С. Коэффициент поглощения этих перовскитных материалов в среднем в 10-40 раз выше, чем у кремния для жесткого рентгеновского излучения. Обратите внимание, что μ _l как для 2D-, так и для 3D-перовскитов аналогичны; это говорит о том, что присутствие крупных органических веществ в двумерных перовскитах не влияет на коэффициенты поглощения рентгеновских лучей, в которых преобладают тяжелые элементы. Воспользовавшись таким сильным поглощением рентгеновского излучения перовскитными материалами (рис. S1), мы затем протестировали тонкопленочный детектор p — i — n под действием рентгеновских лучей.Слои поглотителя рентгеновского излучения 2D RP изготавливаются методом горячего литья ( 14 — 16 ), который формирует высококристаллическую тонкую пленку для достижения улучшенного переноса и сбора заряда через два электрода ( 17 ).

( A ) Схематическое изображение 2D RP на основе p — i — n Архитектура устройства тонкопленочного детектора рентгеновского излучения, состоящего из (BA) ₂ (MA) ₂ Pb ₃ I ₁₀ (названный Pb3) в качестве поглощающего слоя.( B ) Карта GIWAXS тонкой пленки 2D RP, полученная под синхротронным лучом. ( C ) Расчетный линейный коэффициент поглощения рентгеновского излучения (μ _l ) как функция энергии падающего излучения для гибридных перовскитных материалов и кремния. ( D ) J — V Характеристика для 2D RP и кремниевых эталонных устройств в темноте и под воздействием рентгеновских лучей (10,91 кэВ). ( E ) Плотность заряда, генерируемая рентгеновскими лучами, как функция дозы рентгеновского излучения для 2D RP (красный) и кремниевого диода (черный) при нулевом смещении.( F ) Плотность заряда, индуцированная рентгеновскими лучами, за вычетом темнового шума (отношение сигнал / шум) для 2D RP и кремниевого эталонного детектора из (E).

На рис. 1 (с D по F) показаны характеристики детектора, выполненного с использованием тонкой пленки 2D RP с длиной волны 470 нм при измерениях в темноте и под синхротронным пучком с моноэнергией 10,91 кэВ и потоком фотонов 2,7 × 10 ¹² количество фотонов на квадратный сантиметр в секунду (Ct см ^-2 с ^-1 ) (калибровка рентгеновского потока фотонов описана в разделе «Материалы и методы»).Для справки мы также измерили промышленный кремниевый диод p — i — n (толщиной 600 мкм) в тех же условиях. Характеристики плотности тока и напряжения ( J-V ) в темноте и под воздействием рентгеновских лучей, как показано на рис. 1D, используются для описания откликов устройств. Благодаря конструкции перехода p — i — n плотность темнового тока для устройства 2D RP составляет всего 10 ⁻⁹ А · см ⁻² при нулевом смещении и 10 ⁻⁷ А см ⁻² при −1 В, что соответствует высокому темновому сопротивлению 10 ¹² Ом · см, исходящему от диода из-за эффективных слоев, блокирующих темновой ток.Обратите внимание, что собственное темновое сопротивление материала рассчитано как 5 × 10 ¹² Ом · см в режиме прямой инжекции (рис. S2). Когда устройства подвергаются воздействию источника рентгеновского излучения, устройство 2D RP показывает гигантское увеличение плотности тока, индуцированного рентгеновским излучением ( Дж, _X ) при нулевом смещении (короткое замыкание), что на четыре порядка больше, чем темновой ток (рис. 1D). Для сравнения мы поместили Si-устройство в те же условия рентгеновского облучения, которые дают увеличение только на два порядка в Дж, _X (рис.1D, черный). Примечательно, что Pb3-устройства не имеют гистерезиса в темноте и при рентгеновском освещении (рис. S3). Устройство 2D RP также генерирует большое напряжение холостого хода ( В, _OC ) ~ 650 мВ под воздействием рентгеновских лучей, в то время как для кремниевого диода оно составляло всего ~ 250 мВ. И высокое V _OC , и большое J _X , образовавшееся при коротком замыкании, приписываются высокой плотности носителей заряда, генерируемых в 2D RP, аккредитованных с высоким поперечным сечением поглощения и низкой безызлучательной рекомбинацией в кристаллической тонкой оболочке. фильм.

Чтобы количественно определить предел обнаружения детектора, мы дополнительно извлекли плотность заряда из Дж _X при нулевом смещении с различными потоками рентгеновских фотонов для 2D RP и кремниевого устройства, и они показаны на рис. 1E. Предел обнаруживаемой плотности фотонов для устройства 2D RP составляет около 5 × 10 ⁸ Ct s ^-1 см ^-2 . По сравнению с эталонным устройством из Si (3 × 10 ⁹ Ct s ⁻¹ см ⁻² ) это значение ниже из-за низкого темнового тока для первого.Далее мы рассчитываем энергию ионизации ( W ) для 2D-материала RP, чтобы подтвердить результаты на основе следующего соотношения W = φ × E × ηQ / q, где φ — поток фотонов (Ct s ⁻¹ cm ⁻² ) , E — энергия рентгеновского фотона (эВ), η — эффективность поглощения материала, Q — полная извлеченная плотность заряда (Кл · см ⁻² с ⁻¹ ), а q относится к элементарной зарядке. Подгоняя рис. 1E линейно, мы получили расчетное значение для W , равное 4.46 эВ (подробные расчеты см. В разделе «Материалы и методы»). Некоторые материалы следуют правилу Клейна ( 18 ), которое дает оценку взаимосвязи между энергией ионизации и шириной запрещенной зоны материала следующим образом: W _± = 2,8 * E _g + E _фонон , где E _g — ширина запрещенной зоны (1,8 эВ для Pb3), а E _фонон — член энергии фонона (приблизительно 0,5 эВ).Используя правило Клейна, значение W _± для Pb3 составляет 5,54 эВ. Наше измеренное значение (4,46 эВ) находится в том же диапазоне, что и теоретически предсказанное значение.

Важным показателем качества является чувствительность детектора (C Gy _воздух ⁻¹ см ⁻³ ), которую можно извлечь из наклона линейной области на графике зависимости плотности заряда от дозы на рис. .1F и умноженное на толщину активного слоя. Сначала мы преобразуем поток фотонов в дозу воздействия для воздуха (Гр _воздух ), вычислив заряд, ионизованный в воздухе с 10.Энергия рентгеновского излучения 91 кэВ (см. Материалы и методы). Затем рентгеновский сигнал, за вычетом темнового сигнала от детектора ( C _на — C _на ), наносится на график на фиг.1F как функция падающих доз рентгеновских лучей. Мы наблюдаем, что устройство 2D RP имеет сравнимый уровень сигнал / шум при высокой дозировке рентгеновского излучения с Si-диодом, в то время как он показывает гораздо более низкий предел обнаружения с различимым отношением сигнал / шум 10 ⁻⁸ зарядов. плотность (C · см ⁻² с ⁻¹ ) при низких дозах воздействия до 10 ⁻⁵ Гр _воздух с ⁻¹ .Путем умножения наклона и толщины активного слоя чувствительность устройства 2D RP оценивается в 0,276 C Гр _воздух ^-1 см ^-3 . Значение чувствительности для диода Si p-i-n в нашем измерении сопоставимо с характеристиками типичного кремниевого диода, как подробно описано в Примечании S3, которое подтверждает наши измеренные значения здесь. Значение чувствительности для устройства 2D RP значительно выше, чем другие заявленные значения чувствительности для перовскитных тонкопленочных рентгеновских детекторов (см. Таблицу S1, в которой представлено подробное сравнение с детекторами, опубликованными в литературе) ( 19 — 24 ).Также обратите внимание, что тонкопленочные детекторы обеспечивают лучшую производительность, чем детекторы на массивных кристаллах, работающие в режиме низкой энергии рентгеновского излучения ( 24 ), что, таким образом, мотивирует разработку тонкопленочных детекторов для этих приложений. Изученное здесь устройство 2D RP, демонстрирующее высокую чувствительность при нулевом смещении, также называется первичным детектирующим током и, таким образом, может рассматриваться как детектор с автономным питанием.

Чтобы понять такие превосходные характеристики детектора, мы исследуем зависящие от мощности и поля характеристики J-V для устройства 2D RP более подробно на рис.2 (А и В). Кривые J-V при различных потоках рентгеновских фотонов представлены на рис. 2A. Как и ожидалось, сигналы устройства Pb3 систематически уменьшаются с уменьшением потока фотонов. При сильном рентгеновском облучении наклон J-V сглаживается в режиме умеренного прямого и обратного смещения (см. Рис. S5 для производных наклонов J-V ), что указывает на независимый от поля сбор заряда ( 17 ). На рис.2Б. Зависимость от потока рентгеновских фотонов J _X оказывается почти одинаковой, когда детектор работает при разных приложенных напряжениях (рис. 2B). Оба наблюдения предполагают почти идеальную эффективность сбора заряда под воздействием рентгеновских лучей. Из-за большой плотности носителей, генерируемых сильным поглощением рентгеновских лучей в Pb3, большое встроенное поле формируется за счет квазиуровня Ферми между контактами p и n , что облегчает последующий сбор заряда.Таким образом, это является преднамеренным преимуществом тонкопленочной конструкции перехода p — i — n , в которой заряды собираются внутренним электрическим полем без необходимости использования внешних полей. Независимый от поля сбор заряда сохраняется при различных рентгеновских облучениях (рис. 2B), что приводит к наблюдению почти идентичных кривых потока рентгеновских лучей в различных полях. Результаты означают, что тонкопленочный детектор Pb3 остается эффективным при воздействии малых доз.Чтобы подтвердить нашу гипотезу, мы используем измерение емкости-напряжения ( C-V ) для исследования обедненного перехода для рентгеновских устройств с тонкой пленкой 2D RP (470 нм). На рисунке 2C показано нормализованное значение C (емкость по значению C ₀ при смещении 0) в сравнении с кривой смещения постоянного тока, измеренной при частоте переменного тока 100 кГц. На графике мы наблюдаем сплющенный наклон в диапазоне от -1 до +0,9 В, что указывает на незначительное изменение емкости при внешнем смещении постоянного тока в этом диапазоне. Это классический признак формирования полностью обедненного перехода без вклада объемного заряда в собственном перовскитном слое ( 25 ).При прямом смещении значение емкости увеличивается после того, как смещение превышает напряжение плоской полосы. Это происходит из-за рекомбинации заряда в переходе за счет инжекции постоянного тока.

( A ) Зависимые от мощности характеристики J-V для отклика тонкопленочного рентгеновского детектора 2D RP с Pb3 в качестве поглощающего слоя (толщина 470 нм) при различных потоках фотонов. ( B ) Прямой ток при различных обратных смещениях как функция потока фотонов в единицах отсчета в секунду (Ct s ^-1 ) для устройства 2D RP.( C ) Кривая емкости-напряжения для тонкопленочного устройства 2D RP (470 нм). Емкость нормирована на ее емкость при смещении 0. Напряжение холостого хода ( В _OC ) как функция нормированного потока рентгеновского пучка в логарифмической шкале для различных значений энергии ( D ) 10,91 кэВ и ( E ) 8,05 кэВ для 2D RP (470 нм) и кремниевые эталонные устройства. ( F ) Спектры фотоэмиссии тонкопленочного устройства Pb3, возбуждаемого жестким рентгеновским излучением (красный), по сравнению со спектрами фотолюминесценции тонкой пленки Pb3 (зеленый) и монокристалла Pb3 (синий), возбужденного лазером ( 405 нм).а.е., условные единицы.

Тот факт, что наш детектор вырабатывает высокое напряжение холостого хода ( В _OC = 650 мВ) из-за генерации высокой плотности несущих, наводит на мысль об использовании генерируемого напряжения в качестве альтернативного параметра обнаружения. Чтобы оценить осуществимость, мы построим графики значений V _OC для 2D-детекторов RP и Si в зависимости от потока рентгеновских фотонов при двух различных энергиях (рис. 2, D и E). Диапазон потока рентгеновских фотонов оценивается по сигналу выходного тока от калибровочного кремниевого диода, экспонируемого под этими двумя источниками рентгеновских фотонов.На обоих графиках обнаружено, что V _OC линейно масштабируется с потоком фотонов в логарифмической шкале. Генерация напряжения холостого хода в фотоэлектрическом устройстве ( 26 ) была приписана квази-фермиевому расщеплению, определяемому балансом между генерируемыми носителями и рекомбинацией, и было обнаружено, что это значение линейно способствует потоку фотонов в логарифмическом масштабе. . Его можно описать эффективной шириной запрещенной зоны ( E _eff ) и рекомбинацией заряда ( n ) и является функцией температуры ( T ) ( 27 ) VOC = kBTqln ((NA + ∆n) ∆ nni2), где k _B T / q — тепловое напряжение, N _A — концентрация легирования, Δ n — концентрация избыточных носителей заряда, а n _i — собственная концентрация носителей.Во время работы фотоэлектрического устройства концентрация фотогенерируемых носителей пропорциональна мощности падающего света, и, таким образом, напряжение холостого хода пропорционально ln (мощности). Аналогичная тенденция наблюдалась на рис. 2 (D и E), где V _OC линейно масштабируется с логарифмом падающего потока рентгеновских фотонов. Следовательно, напряжение холостого хода, генерируемое рентгеновскими лучами, также зависит от плотности заряда. Подгоняя логарифмическую кривую на рис. 2D, полученный наклон равен 0.046, что соответствует 2 k _B T / q при комнатной температуре; здесь k _B — постоянная Больцмана, T — температура, а q — элементарный заряд. Это наблюдение аналогично нашему предыдущему исследованию ( 17 ) в том, что при более низкой мощности света диаграмма зависимости V _OC от устройства из двухмерного перовскита дает линейный наклон 2 k _B T / q при комнатной температуре.Такое соотношение соответствует нашим наблюдениям в детекторах рентгеновского излучения, предполагая, что физическое происхождение генерируемого рентгеновским излучением V _OC также определяется плотностью заряда.

( A ) Переходная характеристика фототока устройства с различным приложенным сопротивлением. ( B ) Фотопроводимость тонкопленочного устройства с временным разрешением при возбуждении импульсным лазером (375 нм). ( C ) Время спада сигнала устройства, извлеченное из (B) при различных смещениях.( D ) Испытание стабильности тонкопленочного детектора, работающего при непрерывном воздействии жесткого рентгеновского излучения (10,91 кэВ) в условиях короткого замыкания.

Далее мы измерили спектры рентгеновской люминесценции тонкой пленки Pb3 (рис. 2F, красный), зондировав видимый сигнал излучения тонкой пленки Pb3 при возбуждении рентгеновскими лучами. Это измерение выявляет путь рекомбинации ионизированных зарядов (излучательная рекомбинация), что помогает глубже понять механизм работы детектора.Спектры собственного излучения монокристалла Pb3 и тонких пленок по фотолюминесценции (ФЛ) сравниваются на одном графике. Интересно отметить, что тонкая пленка Pb3 демонстрирует широкий спектр при возбуждении рентгеновскими лучами, охватывающий энергии от 2 до 1,66 эВ. Обратите внимание, что тонкая пленка остается стабильной после того, как это измерение проверяется кристаллической структурой с картой GIWAXS (рис. S6), которая исключает эффект деградации. Из литературы известно, что тонкая пленка 2D RP имеет две особенности излучения ФЛ как в высокоэнергетических (пики при 2 эВ), так и в низкоэнергетических состояниях (пики при 1.7 эВ). Высокоэнергетическая особенность наблюдается в монокристалле (объемные состояния), тогда как низкоэнергетическое эмиссионное состояние преобладает в тонкой пленке, а последнее способствует диссоциации носителей и предотвращает рекомбинацию зарядов ( 28 ). При сравнении спектров рентгеновской люминесценции тонкой пленки Pb3 с ФЛ пленки (зеленый) и монокристаллических чешуек (синий), излучение возникает в результате рекомбинации ионизированного заряда как из низкоэнергетических, так и из высокоэнергетических состояний. Этого не наблюдалось в спектрах ФЛ при возбуждении низкоэнергетическими лазерами.Таким образом, мы пришли к выводу, что, когда высокоэнергетическое рентгеновское излучение возбуждает материал, заряды сходят лавино и ионизируются с гораздо более высокой энергией (высокая плотность горячих носителей) и переносятся как через высокоэнергетические, так и низкоэнергетические состояния для непосредственного сбора. что дает электрический сигнал. Это характерно для детектора, работающего в видимом свете, где невозможно избежать потери горячих носителей. Таким образом, такой процесс обеспечивает высокий индуцированный рентгеновским излучением сигнал электрического тока и высокую генерацию В _OC без тепловых потерь за счет процесса охлаждения горячего носителя в устройстве Pb3, что демонстрирует выдающиеся характеристики при обнаружении рентгеновских лучей. в отличие от режима обнаружения в видимом свете (рис.S7 — S9).

Подводя итог, можно сказать, что линейная зависимость, наблюдаемая на рис. 2 (D и E), предполагает, что V _OC является многообещающим механизмом обнаружения, который может продвинуть значительно упрощенную конструкцию внешней схемы для измерения сигналов. Примечательно, что наше устройство 2D RP показывает различимые V _OC при разных энергиях рентгеновского излучения, что, таким образом, может быть чувствительным параметром для различения энергии через разное количество ионизированных носителей в полупроводнике ( 29 , 30 ) .

Одно из ожиданий от использования твердотельных детекторов рентгеновского излучения — их быстрое время отклика на рентгеновское облучение. Однако заявленный современный детектор рентгеновского излучения на основе перовскитных материалов имеет время отклика в режиме от секунды до миллисекунды из-за наличия эффекта гистерезиса ( 19 — 24 ). В устройстве 2D RP тонкопленочная конструкция с большим встроенным полем должна способствовать быстрому извлечению генерируемых рентгеновским излучением носителей, представляя еще одно преимущество такой конструкции устройства.Поэтому мы использовали видимый свет в качестве источника возбуждения для проверки временной характеристики детектора с различными нагрузочными резисторами (рис. 3A). Время нарастания и спада находится в диапазоне от 1 до 10 мкс и уменьшается по мере увеличения нагрузочного резистора. Это указывает на то, что временной отклик детекторов ограничен постоянной времени цепи и что реальный отклик от материала намного быстрее. Поэтому мы дополнительно исследовали фототок с временным разрешением при быстром лазерном возбуждении, и амплитуда фототока оставалась сопоставимой с плотностью тока, индуцированной рентгеновскими лучами (0.1 мА см ⁻² ). Время нарастания устройства при использовании импульсного лазера составляет <500 нс, а время спада находится в диапазоне от 20 до 60 мкс (рис. 3, B и C), а приложенное внешнее смещение ускоряет отклик детектора, как и ожидалось. Это намного быстрее, чем описанный в литературе детектор, использующий объемную пленку или кристалл в качестве поглотителя, и может быть отнесен к конструкции перехода p — i — n . Это также связано со значительным уменьшением дефектов в высококристаллической тонкой пленке перовскита 2D RP, которая подавляет гистерезис тока, вызванный миграцией ионов (рис.S3).

Основная характеристика фототока нашего тонкопленочного детектора позволяет устройству эффективно работать без смещения. Хорошо известно, что перовскиты нестабильны при высоком напряжении. Однако в большом объеме детектора большого объема требуется работа под высоким напряжением, что резко сокращает срок службы устройства. В нашем случае производительность тонкопленочного устройства стабилизируется на 30 циклов сканирования напряжения и рентгеновских снимков (рис. 3D). Мы сканировали темновую и рентгеновскую вольт-амперные характеристики 30 раз с каждой темнотой и временем экспозиции 300 с (рис.S6A в SI для кривых J — V ). Темновой ток остается неизменным после 30 сканирований, что свидетельствует о том, что переход остается устойчивым после циклического изменения напряжения. Устройство сначала показало увеличение фототока в рентгеновских лучах, в то время как темновой ток остался неизменным. Мы также исследовали кристаллическую структуру тонкой пленки с помощью GIWAXS до и после испытаний на стабильность. Кроме того, шаблоны GIWAXS остаются идентичными (рис. S6, B и C), что говорит о том, что тонкая пленка стабильна как под смещением, так и под воздействием рентгеновских лучей.

Таким образом, мы демонстрируем, что высококачественная слоистая тонкая пленка перовскита является многообещающим кандидатом на роль детектора излучения. Тонкопленочная конструкция устройства позволяет использовать низкий темновой ток для обеспечения высокой чувствительности с улучшенным пределом обнаружения. Устройство работает с низким внешним смещением, что обеспечивает стабильные характеристики обнаружения, что может быть полезно для обнаружения низкоэнергетических рентгеновских лучей и ионов в космической науке. Наконец, мы замечаем, что для обнаружения рентгеновских лучей более высоких энергий необходим более толстый слой.Мы попытались изготовить пленку толщиной 8 мкм; толстая пленка сохраняет кристалличность (см. рис. S10 и S11), а другие протоколы нанесения покрытия позволяют изготавливать более толстые двумерные перовскитные пленки высокого качества, что делает их полезными для приложений обнаружения высокоэнергетических рентгеновских лучей ( 31 ).

МАТЕРИАЛЫ И МЕТОДЫ

Материалы и инструменты

Оксид свинца (PbO), гидрохлорид метиламина (MACl), иодоводородная кислота (HI, 57 мас.% В H ₂ O), гипофосфористая кислота (H ₃ PO ₂ , 50% в H ₂ O), бутиламин (BA, 99%), C ₆₀ -фуллерен, PTAA и N , N -диметилформамид (ДМФ, безводный) были приобретены у Sigma-Aldrich. и использовали без дополнительной очистки.Для сбора данных использовался Tektronix Keithley 2400 SMU. Кремниевый эталонный прибор (фотодиод FDS 1010 Si) был приобретен у Thorlabs.

Подготовка материала 2D RP

Сырые 2D слоистые перовскитные материалы были приготовлены путем объединения PbO, MACl и BA в соответствующих соотношениях в смеси растворителей HI / H ₃ PO ₂ , как описано в предыдущих отчетах ( 32 — 34 ). Материалы были охарактеризованы с помощью дифракции рентгеновских лучей на чистоту и желаемое значение n .

Изготовление детектора

Растворы Pb3 были приготовлены с молярными концентрациями 2, 1, 0,5 и 0,25 М катионов Pb ²⁺ в безводном ДМФ. Очки ITO очищали с использованием ультразвуковой ванны в мыльной воде; постепенно промывать дистиллированной водой, ацетоном и изопропиловым спиртом; и, наконец, обработали кислородной плазмой в течение 5 минут, а затем перенесли в перчаточный бокс, заполненный аргоном ( 35 , 36 ). Затем слой PTAA наносили центрифугированием на предварительно очищенные подложки из ITO при 2000 об / мин в течение 45 с в качестве слоя, переносящего дырки.Растворы 2D-перовскита получали растворением монокристалла 2D-перовскита в безводном ДМФА. За изготовлением тонкой пленки последовал процесс горячего литья ( 13 — 16 , 36 , 37 ). Слой C ₆₀ и Au-электрод (0,04 см ² ) наносили с помощью термического испарителя.

Расчет линейного коэффициента поглощения рентгеновского излучения

Коэффициент поглощения μ соединения представляет собой сумму массовых долей всех элементов в соединении μ = ∑ifiμi = ∑iNiAiμi∑iNiAi, где i обозначает элементы соединения, f _i — массовая доля элемента i , μ _i — коэффициент поглощения элемента i , N _i — количество атомов элемента i в соединении , а A _i — атомный вес элемента i .

Для MAPbI ₃ (CH ₃ NH ₃ PbI ₃ ) его эмпирическая формула может быть выражена как CNH ₆ PbI ₃ . Тогда коэффициент поглощения μ будет равен μMAPbI3 = (ACμC + ANμN + 6AHμH + APbμPb + 3AIμI) (AC + AN + 6AH + APb + 3AI)

Коэффициенты поглощения для устройств 2D RP определяются таким же образом. Μ (BA ) 2 (MA) 1Pb2I7 = (9ACμC + 2ANμN + 30AHμH + 2APbμPb + 7AIμI) (9AC + 2AN + 30AH + 2APb + 7AI) μ (BA) 2 (MA) 2Pb3I10 = (10ACμC + 3ANμN + 36AHμH + 3APbμN + 36AHμP (10AC + 3AN + 36AH + 3APb + 10AI) μ (BA) 2 (MA) 1Pb2I7 = (11ACμC + 4ANμN + 42AHμH + 4APbμPb + 13AIμI) (11AC + 4AN + 42AH + 4APb + 13AI)

Блок абсорбции коэффициент μ составляет см ² / г.Иногда проще использовать линейный коэффициент поглощения μ _l , который имеет единицу измерения 1 / см (рис. 1B). μ _l = μ * ρ, где ρ — плотность материала. Массовая плотность материалов (ρ), используемых на рис. 1B, составляет 2,329 г / см ³ (кремний), 4,130 г / см ³ (MAPbI ₃ ) ( 38 ), 3,159 г / см ³ (BA ₂ MAPb ₂ I ₇ ), 3,392 г / см ³ (BA ₂ MA ₂ Pb ₃ I ₁₀ ) и 3.543 г / см ³ (BA ₂ MA ₃ Pb ₄ I ₁₃ ) ( 33 ) соответственно.

Детекторная измерительная установка

Синхротронное рентгеновское излучение имеет моно энергию 10,91 кэВ с потоком фотонов 4,6 × 10 ¹⁰ Ct s ⁻¹ . Различные падающие потоки фотонов регулируются путем изменения ряда алюминиевых фольг различной толщины, что позволяет ослабить желаемый поток луча во время измерений. Проекция балки 20 мм на 0.2 мм с углом падения 0,15 °. Часть экспериментов была проведена на рентгеновском дифрактометре Bruker D8 Advanced с энергией рентгеновского излучения 8,05 кэВ с углом 2θ = 45 °.

Расчет энергии ионизации

Энергия ионизации (Вт ±) = полная поглощенная энергия общее количество созданных пар e-h

Здесь у нас есть общее количество созданных пар eh (уравнение 1) и общая поглощенная энергия (уравнение 2) ( 39 ) Общее количество созданных пар e-h = Qq (1) Общая поглощенная энергия = плотность фотонов × энергия фотонов × квантовая эффективность устройства (2) где квантовая эффективность устройства η = 1 — exp (- μ d ), линейный коэффициент затухания для использованная энергия фотонов (μ) = 473 см ^-1 , а толщина устройства ( d ) = 500 нм.Таким образом, разделив уравнение. 1 из уравнения. 2, мы получаем W ± = плотность фотонов × энергия фотона × извлеченный заряд квантовой эффективности устройства q = 1 наклон × энергия фотона × квантовая эффективность устройства × q = 4,46 эВ, где наклон получен из линейной аппроксимации на рис. 1E (см. Также рис. S4 для линейная аппроксимация), энергия фотона составляет 10910 эВ, а извлеченный заряд составляет 2,73 × 10 ⁻⁸ Кл см ⁻² с ⁻¹ .

Расчет дозы рентгеновского излучения

Определение характеристик устройств на основе синхротрона проводилось на канале 8-ID-E усовершенствованного источника фотонов, Аргоннская национальная лаборатория ( 40 ).Beamline 8-ID-E — это устройство ввода, основанное на двух модулях APS ондулятора A, работающих в тандеме в качестве источника, который используется совместно с каналом 8-ID-I. Кристалл монохроматора Si (111) с однократным отскоком перехватывает половину пучка и направляет компонент с энергией фотонов E = 10,91 кэВ в прибор GIWAXS. Образцы были исследованы в вакуумной среде образца (3 × 10 ⁻³ торр) для GIWAXS, который соединен с каналом пучка с помощью гибких вакуумных сильфонов, поэтому между рентгеновскими лучами и образцом нет окон, за исключением сильно отполированного Ве окно, отделяющее вакуум в канале пучка от вакуума на монохроматоре и выше по потоку.Два набора разрезов в вакууме (JJ X-ray A / S) определяли размер луча как 200 мкм на 20 мкм ( H на V ), с третьим набором разрезов в вакууме в качестве защитных прорезей. . Серия алюминиевых фольг различной толщины, установленных в двух наборах блоков фильтров с пневматическим управлением, расположенных между первым и вторым набором щелей, позволила нам ослабить луч по желанию во время измерений. Мы измерили поток рентгеновского излучения без ослабления в положении между вторым и третьим набором щелей с калиброванным диодом p — i — n , который должен быть (4.61 ± 0,05) × 10 ¹⁰ ф / с при токе накопительного кольца, работающем при 101,8 мА, в режиме пополнения. Этот диод p — i — n был убран во время измерений образца. Во время измерений пучок рентгеновских лучей падал на образец при скользящем падении с углом падения α _и = 0,15 °, в результате чего след рентгеновского излучения на образце составлял 200 мкм на 8 мм. Таким образом, плотность потока энергии луча была уменьшена с максимальной (1,15 ± 0,01) × 10 ¹³ до (3.02 ± 0,03) × 10 ¹⁰ ф / мм ² . Испытанные диодные устройства на основе перовскита p — i — n были изготовлены с размерами 2 мм на 2 мм для захвата всего падающего рентгеновского пучка. Протестированные для сравнения коммерческие диоды p — i — n имели размеры 100 мм на 2 мм. Образцы тестировали в вакууме при температуре 25 ° C, поддерживаемой столиком Linkam HFSX350-GI с охлаждением жидким азотом.

Расчет дозировки моноэнергетических (10.91 кэВ) источника рентгеновского излучения рассчитывается по формуле ΦΧ = 5,43 × 105 (μ [E] / ρ) enE photonsmm2mR, где Φ — флюенс фотонов (фотоны / мм ² ), а 𝑋 — экспозиция (мР), где 1 mR = 8.9 × 10 ⁻⁶ Гр _воздух . Значение Φ / X можно получить на основании ранее проведенных работ ( 21 , 41 ). Здесь мы строим график Φ / X для энергии от 1 до 30 кэВ (рис. S12) и аппроксимируем кривую степенным законом f (x) = 1704,67 + 69,618X2.2025

Следовательно, Φ / X для 10 .Можно получить 91 кэВ и значение 15148,73 фотонов / мм ² / мRΦ.

С другой стороны, если взять W _воздух = 33,8 эВ, общее воздействие можно рассчитать как X = общий ионизированный заряд общая масса = поток фотонов × энергия Wобщая масса

Предполагая, что площадь составляет 1 см ² , а массовый коэффициент ослабления для воздуха (рентгеновское излучение 10 кэВ) оценивается в 4,72 см ² / г, длина остановки рентгеновского излучения составляет около 1000 см. Полная экспозиция на площади 1 см ² составляет X = 3.01 × 1012 × 10^{,8 × 1,6 × 10−1} см × 1,2754 кг / м3 = 0,136 Кл / кг

С учетом 1 R = 2,58 × 10 ⁻⁴ Кл / кг и 1 R = 0,00877 Гр _воздух , полное облучение над воздухом при максимальном потоке фотонов, используемом здесь, составляет 4,419 Гр _воздух с ⁻¹ .

Расчет чувствительности

Из расчета дозы рентгеновского излучения мы рассчитали дозировку (Гр _воздух с ^-1 ) для нашего устройства при различных потоках фотонов, а также преобразовали плотность тока устройства (А · см ^-2 ) в плотность заряда (Кл · см ⁻² с ⁻¹ ).Следовательно, чувствительность для нашего прибора составляет 0,276 C Гр _воздух ⁻¹ см ⁻³ .

Благодарности: Мы благодарим Макса Ваймана и Кевина Петерсона за помощь в интеграции Keithley 2400 SMU и этапа Linkam с элементами управления APS Beamline 8-ID-E. Финансирование: Работа в Лос-Аламосской национальной лаборатории (LANL) была поддержана программой LDRD (20180026DR) (H.T., F.L., S.S., K.F., S.T., D.T.V. и W.N.). H.T. благодарит за финансовую поддержку LANL J.Стипендия Р. Оппенгеймера (JRO) (201PRD1). Эта работа была частично выполнена в Центре интегрированных нанотехнологий, учреждении Управления науки и науки, находящемся в ведении Управления науки Министерства энергетики США (DOE). В этом исследовании использовались ресурсы Advanced Photon Source, исследовательского центра Министерства энергетики США, находящегося в ведении Управления науки Министерства энергетики Аргоннской национальной лаборатории в соответствии с контрактом No. DE-AC02-06Ch21357. Вклад авторов: W.N. and H.T. задумал идею, спланировал эксперименты и написал рукопись.H.T. синтезировал материал и изготовил устройство. H.T. и W.N. охарактеризовали устройство вместе с J.S. и Б.С. F.L. и К.Ф. депонировал контактные материалы для устройства. С.С. выполнил спектроскопические характеристики материалов и проанализировал данные под руководством W.N. D.T.V. способствовал расчету сечения поглощения рентгеновского излучения. S.T. предоставил представление о написании рукописи. Все авторы внесли свой вклад в составление рукописи. Конкурирующие интересы: Авторы заявляют об отсутствии конкурирующих интересов. Доступность данных и материалов: Все данные, необходимые для оценки выводов в статье, представлены в документе и / или дополнительных материалах.